第一作者和单位：范雅梅（中国科学技术大学；中国科学院大连化学物理研究所），李荣坦（中国科学院大连化学物理研究所）

  发现负载于γ-Al 2 O 3 表面的Cu纳米颗粒在室温下可自发分散为Cu单原子。表征根据结果得出，潮湿环境下氧化物载体表面的羟基化和Cu-OH物种的形成是担载Cu纳米颗粒室温分散的根本原因。O 2 和H 2 O共同作用下诱导形成羟基化的Cu物种，加速Cu原子在γ-Al 2 O 3 表面的扩散；另一方面，大多数氧化物载体表面（如γ-Al 2 O 3 、SiO 2 和CeO 2 等）在潮湿气氛中可以羟基化形成丰富的表面OH基团，捕获迁移的Cu物种。气态H 2 O的“推”（迁移）和“拉”（锚定）效应促进了室温下Cu纳米颗粒向Cu单原子的结构转变，进而增强了其在逆水煤气变换（RWGS）和一氧化碳选择氧化（CO-PROX）反应中的催化活性。本研究揭示了H 2 O在负载型金属纳米催化剂动态结构演变中的及其重要的作用，开发了一个室温下采用O 2 -H 2 O处理实现烧结Cu基催化剂再分散的简易策略，避免了传统的高温再生过程。

  采用不一样的温度下的煅烧处理拟薄水铝石前驱体制得γ-Al 2 O 3 载体，记作AlOOH-T（其中T代表煅烧温度，分别为500°C和900°C）。利用湿浸渍法在γ-Al 2 O 3 上负载了质量分数为2 wt.%的Cu纳米颗粒（Cu NPs），标记为2Cu/AlOOH-T。紫外-可见光谱（UV-Vis）中约570 nm处的吸收峰是金属态Cu NPs的特征表现（图1a）。暴露在空气中放置一周后金属Cu物种的吸收峰消失（图1a），同时观察到归属于Cu 2+ 物种的600 - 800 nm范围内出现新的宽吸收峰出现，表明Cu NPs可能转化为较小的Cu物种。原位紫外根据结果得出，室温下空气中Cu NPs的再分散可能是由氧化性气体组分如O 2 、H 2 O以及二者共同作用所致。

  将尺寸近似的商品化Cu、CuO和Cu(OH) 2 颗粒与AlOOH-900载体颗粒物理混合后，室温下在Ar-H 2 O气氛中处理24小时。EPR根据结果得出（图3a），以Cu(OH) 2 为前驱体在单位时间产生的高分散Cu 2+ 的量远高于Cu颗粒和CuO，进一步证明了Cu-OH的生成才是实现Cu颗粒快速分散的关键。图3b-d表明，这一再分散过程在液相水体系中能够获得加强。上述根据结果得出，与其他Cu中间体（如CuO x ）相比，Cu-OH物种的形成有助于Cu室温下的快速迁移（图3g），这也是Cu纳米颗粒在潮湿环境条件下易发生再分散的原因。

  基于XRD外推法计算了xCu/AlOOH-900载体经O 2 和O 2 -H 2 O气氛处理后Cu在其上分散阈值的变化（图4a, b和e），根据结果得出O 2 -H 2 O气氛处理可提高Cu在AlOOH-900表面的分散阈值（从4.1%提高到5.1%）。随着载体表面OH化程度的提高，Cu的分散阈值进一步提升（图4c, d, e和f）。以上结果充分证明了γ-Al 2 O 3 载体表面的OH与Cu的分散紧密关联，OH含量越高有利于Cu的分散。

  对载体的拓展性实验根据结果得出，在绝大多数可羟基化的载体表面，包括SiO 2 、ZrO 2 、TiO 2 、CeO 2 、MCM-41、SSZ-13和Beta分子筛等，Cu颗粒都可发生室温再分散。而经O 2 -H 2 O处理后仍不能被羟基化的载体表面，如纳米BN及某些碳材料等不能发生Cu的室温再分散过程。上述结果清楚地证明只有可被羟基化的载体表面才可实现Cu纳米颗粒的室温再分散（图5）。

  如图6所示，450°C的RWGS反应稳定性测试中新鲜的2Cu/AlOOH-900催化剂对CO 2 的转化速率为5 mmolCO 2 /g cat ·h，而O 2 -H 2 O处理后的催化剂将CO 2 转化率提高了7倍左右（~ 34 mmolCO 2 /g cat ·h）。随着反应时间的延长，CO 2 的转化速率逐渐降低,表明高分散的Cu物种在反应过程中发生了聚集。终止反应并将催化剂暴露于室温O 2 -H 2 O气氛处理或暴露空气24小时后，二次稳定性测试中CO 2 的转化速率又恢复到了初始状态（~ 33 mmolCO 2 /g cat ·h）。120°C下O 2 -H 2 O处理前后的5Cu/CeO 2 催化剂催化CO-PROX反应性能随时间的变化结果如图6b所示。O 2 -H 2 O处理的5Cu/CeO 2 催化剂在反应过程中转化率和选择性跟着时间的延长逐渐降低，反应12小时内CO转化率从78%降低到72%，O 2 选择性从74%降低到56%。在反应中发生烧结而导致催化剂性能的降低，通过在室温下进行简单的O 2 -H 2 O处理可以轻轻松松实现催化剂的再生。以上反应根据结果得出，Cu基催化剂在反应过程中易发生烧结和失活，O 2 -H 2 O处理可当作烧结Cu基催化剂再生的一种简易手段。

  高温氧化分散（Oxidative redispersion）在多相催化中长期被用来实现烧结金属催化剂的再生以及高分散金属单原子和团簇催化剂的制备。然而这些过程往往需要高温条件，探索简单温和条件下的分散策略仍是一个很大的挑战。这个工作巧妙利用H 2 O气氛的作用，形成Cu-OH物种以及载体表面的高度羟基化，以此来实现了Cu在室温下的快速迁移分散。这个工作带给我们几点思考和启示：（1）气氛诱导结构演变的过程中，除了热力学因素，动力学因素也是不可忽视的。动力学上的推动作用可能会产生意想不到的变化，如结构变化的阈值温度会大幅度降低（室温），误导催化反应活性位结构的确认；（2）气氛诱导负载型催化剂结构演变的过程中，气氛不仅仅会与负载组分相互作用，也有一定可能会诱导载体的重构进而影响负载组分，这一点往往也是容易被忽略的；（3）H 2 O可能是催化反应过程中没办法避免的组分（反应物、产物、杂质或是溶剂等），在涉H 2 O的催化过程中，不仅需要仔细考虑H 2 O参与反应过程，还要关注H 2 O对活性位结构的影响。

  范雅梅，2019年硕士毕业于华南理工大学，现为中国科学技术大学与中国科学院大连化物所联合培养博士研究生，导师为傅强研究员。博士阶段的研究方向主要是做于负载型金属纳米颗粒的再分散机制研究。论文结果以第一作者先后发表在Nature Commun., ACS Catal., Inorg. Chem., Eur. J. Inorg. Chem.等期刊。

  李荣坦，2016年本科毕业于中国科学技术大学化学物理系（指导老师: 黄伟新教授），2023年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所（师从包信和院士和傅强研究员），同年留组开展博士后研究，主要是做金属/氧化物与氧化物/氧化物界面催化及表界面结构动态演变及原位表征的研究。先后以第一作者（包含共一）在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Chem. Commun., Nano Res.等期刊发表论文7篇，获得大连化学物理研究所优秀博士后（三等）和中国博士后科学基金会第74批面上资助。

  傅强，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，纳米与界面催化研究中心主任，中国化学会会士。获得国家自然科学基金杰出青年基金资助，入选创新人才推进计划和第四批国家“万人计划”，获得全国创新争先奖牌（团队，核心成员）、辽宁省自然科学一等奖、国家自然科学一等奖等奖励。目前担任Journal of Physical Chemistry Letters副主编，以及多家国际期刊的编委会成员。主要研究方向为催化与表界面化学，发展和利用先进的表面与界面研究方法在原子和分子层次上理解多相催化和电化学反应过程，探讨多相催化和能源化学中的微观反应机制并实现表界面调控。尤其重视发展和利用多种先进的表界面表征手段（XPS，STM，PEEM/LEEM，AFM，同步辐射技术，光谱技术等）原位、动态、实时监测气固和液固界面结构变化和反应过程。具体包括界面效应（如SMSI作用，界面限域效应等）在重要催化反应（如甲烷干重整，CO加氢，CO2加氢，氨合成，CO氧化等）中的作用，模型氧化物体系中的CO和H2等分子活化机制，电化学器件（离子电池，超级电容器等）的在线表界面表征，近常压表面表征新技术的开发等方向。

  课题组长期招收优秀博士生和博士后，待遇优渥，研究所科研和生活配套设施齐备，有意者可将个人简历发送至

  今天，科技元素在经济生活中日益受到重视，中国迎来“科学技术爆发的节点”。科学技术进步的背后是无数科学家的耕耘。在追求创新驱动的大背景下，化学领域国际合作加强，学成归国人员在研发领域的影响一天比一天突出，国内涌现出众多优秀课题组。为此，CBG资讯推出“人物与科研”栏目，走近国内颇具代表性的课题组，关注研究、倾听故事、记录风采、发掘精神。来稿请联系C菌微信号：chembeango101。

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